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Mar 09, 2024

Imagerie de corrélation cohérente pour résoudre les états fluctuants de la matière

Nature volume 614, pages 256-261 (2023)Citer cet article 7706 Accès 1 Citations 144 Détails d'Altmetric Metrics Une correction de l'auteur à cet article a été publiée le 24 mai 2023 Cet article a été

Nature volume 614, pages 256-261 (2023)Citer cet article

7706 Accès

1 Citation

144 Altmétrique

Détails des métriques

Une correction de l'auteur à cet article a été publiée le 24 mai 2023.

Cet article a été mis à jour

Les fluctuations et les transitions stochastiques sont omniprésentes dans les systèmes à l'échelle nanométrique, notamment en présence de désordre. Cependant, leur observation directe a jusqu’à présent été entravée par un compromis apparemment fondamental et limité en signal entre résolution spatiale et temporelle. Nous développons ici l’imagerie de corrélation cohérente (CCI) pour surmonter ce dilemme. Notre méthode commence par classer les images de caméra enregistrées dans l'espace de Fourier. Le contraste et la résolution spatiale émergent en faisant une moyenne sélective sur des images de même état. La résolution temporelle jusqu'au temps d'acquisition d'une seule image résulte indépendamment d'un taux d'erreur de classification exceptionnellement faible, que nous obtenons en combinant une métrique de similarité basée sur la corrélation1,2 avec un algorithme de clustering hiérarchique itératif modifié3,4. Nous appliquons CCI pour étudier les fluctuations magnétiques auparavant inaccessibles dans un état de domaine de bande magnétique hautement dégénéré avec une résolution à l'échelle nanométrique. Nous découvrons un réseau complexe de transitions entre plus de 30 états discrets. Nos données spatio-temporelles nous permettent de reconstruire le paysage énergétique de l'épinglage et d'expliquer ainsi les dynamiques observées à l'échelle microscopique. CCI étend massivement le potentiel des sources émergentes de rayons X à haute cohérence et ouvre la voie à la résolution de grandes questions fondamentales telles que la contribution du brochage5,6,7,8 et de la topologie9,10,11,12 dans les transitions de phase et le rôle de fluctuations de l'ordre de spin et de charge dans la supraconductivité à haute température 13,14.

La difficulté de l'imagerie des processus stochastiques remonte à un dilemme conceptuel : pour obtenir une résolution spatio-temporelle, les approches d'imagerie plein champ et par balayage doivent répartir le signal détecté sur des milliers de pixels. Ainsi, plus la résolution spatiale ciblée est bonne, plus le signal nécessaire est important. Mais le nombre d'interactions échantillon-sonde par volume et par temps est limité, non seulement en raison des contraintes de la source, de l'optique et du détecteur, mais également en raison des perturbations de l'échantillon telles que l'échauffement, la déformation, les excitations électroniques, le blanchiment du contraste et même la destruction de l'échantillon.15,16 . Une résolution spatiale élevée nécessite donc une moyenne temporelle étendue du signal. Si, faute de meilleures connaissances, cette moyenne est aveugle, elle conduit à une perte de résolution temporelle et à des images floues. Dans certaines conditions, il est possible de récupérer des « modes » spatio-temporels caractéristiques d'un système dynamique au-delà de cette limite de résolution temporelle conventionnelle. Cependant, la décomposition des modes ne fait qu'améliorer le rapport signal/bruit des modes qui se répètent dans le temps 17,18 ; le débruitage des signaux temporels irréguliers dépasse son champ d’application18. Alternativement, la ptychographie à états mixtes peut être utilisée pour reconstruire des images statiques des États les plus visités au cours de la période de temps moyenne19. Quoi qu’il en soit, si la séquence réelle des événements présente un intérêt, le compromis entre résolution spatiale et temporelle semble fondamental.

CCI dépasse cette limite. L’idée clé est d’enregistrer des instantanés de modèles de diffusion cohérents dans l’espace de Fourier sous forme de données brutes et d’exploiter cela même à un faible nombre de photons – où l’imagerie n’est pas possible – chaque modèle de diffusion contient des empreintes de taches de l’état du système dans l’espace réel. En combinant les progrès de la spectroscopie de corrélation de photons, de la tomographie des nanoparticules1,2 et de la recherche sur le génome3, nous utilisons cette sensibilité pour classer avec précision l'état de chaque instantané, et donc les horodatages de chaque état, dans une séquence de milliers d'images. La résolution spatiale découle indépendamment de la moyenne informée des modèles de diffusion dans le même état, que nous convertissons ici en images de l'espace réel par récupération de phase assistée par holographie (voir Méthodes). CCI nous permet de découvrir une riche dynamique de fluctuation dans un matériau magnétique par ailleurs bien exploré, ce qui illustre l’étendue de la physique inattendue cachée dans les états fluctuants de la matière et met en évidence la puissance de la CCI dans l’exploration de ce territoire.